Crescita epitassiale di pollici
Nature Communications volume 13, numero articolo: 3238 (2022) Citare questo articolo
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I semiconduttori bidimensionali (2D), in particolare i dichalcogenuri di metalli di transizione (TMD), sono stati considerati candidati promettenti per l'estensione della legge di Moore. Per raggiungere questo obiettivo, la crescita controllabile dei singoli cristalli TMD su scala wafer o dei modelli periodici monocristallo sono questioni fondamentali. Qui, presentiamo un percorso universale per sintetizzare matrici di nastri TMD monostrato orientati unidirezionalmente (ad esempio MoS2, WS2, MoSe2, WSe2, MoSxSe2-x), utilizzando i bordi dei gradini delle sfaccettature Au ad alto indice di Miller come modelli. Sono stati eseguiti calcoli della teoria del funzionale della densità riguardanti la cinetica di crescita di bordi specifici per rivelare la transizione morfologica da domini triangolari a nastri modellati. Ancora più intrigante, scopriamo che i nastri TMD uniformemente allineati possono fondersi in pellicole monocristalline attraverso una modalità di crescita epitassiale del bordo unidimensionale. Questo lavoro propone con la presente un percorso alternativo per la sintesi diretta di TMD monostrato uniformi su scala di pollici, cristalli singoli o nastri modellati, che dovrebbero promuovere le loro applicazioni come materiali di canale nell'elettronica ad alte prestazioni o in altri campi.
I dichalcogenuri (TMD) di metalli di transizione semiconduttori bidimensionali (2D) hanno suscitato un enorme interesse per le loro applicazioni ad ampio spettro in elettronica, optoelettronica, catalisi, ecc.1,2,3. La morfologia o dimensionalità dei TMD è un fattore critico per determinare le loro proprietà fisiche. Ad esempio, si prevede che il nastro MoS2 monostrato unidimensionale (1D) possieda nuove proprietà come stati del bordo metallico4, plasmoni confinati 1D5, comportamenti ferromagnetici6, ecc. Inoltre, può presentare proprietà catalitiche migliorate nella reazione di evoluzione dell'idrogeno (HER) a causa di gli abbondanti siti edge attivi7 e, cosa più importante, hanno mantenuto un'elevata mobilità dei portatori8. Finora, la fabbricazione di nastri TMD monostrato è dipesa in gran parte da approcci di micro-nanofabbricazione, utilizzando tecniche di patterning con fascio di elettroni o litografia ottica9. Tuttavia, questi metodi top-down sono evidentemente noiosi e di solito richiedono di iniziare con pellicole o cristalli continui e uniformi di ampia superficie.
Recentemente, sono state sviluppate diverse strategie per la sintesi diretta di nastri TMD monostrato10, come la crescita guidata da goccioline di Na-Mo-O su cristalli singoli di NaCl11, la sintesi diretta dal substrato su substrati di Si(001) pretrattati con fosfina12, così come ledge -epitassia diretta su β-Ga2O3 (100)13. Queste strategie hanno raggiunto individualmente il controllo del loro spessore, orientamento e dimensionalità, tuttavia, la sintesi di nastri TMD che possiedono tutti i vantaggi di cui sopra non è stata realizzata.
I cristalli singoli TMD monostrato su scala wafer, caratterizzati da una cristallinità intrinsecamente elevata e da proprietà estremamente uniformi, sono stati perseguiti a lungo. Tuttavia, a causa delle strutture non centrosimmetriche dei TMD, domini antiparalleli e confini gemelli solitamente si sono evoluti sulla maggior parte dei substrati di crescita14,15,16, simili a quelli incontrati nella preparazione di h-BN. Ultimamente, la crescita su scala wafer del monocristallo h-BN monostrato è stata ottenuta utilizzando Au liquido come substrato tramite l'auto-collimazione di grani circolari di h-BN17. Cristalli singoli h-BN monostrato su scala wafer sono stati realizzati anche su substrati Cu(110)18 e Cu(111)19, dove la nucleazione e la crescita dei domini h-BN erano guidate prevalentemente dai bordi del passaggio del substrato. Molto recentemente, il nostro gruppo ha realizzato la crescita epitassiale di singoli cristalli di MoS2 monostrato su scala di pollici su film di Au (111), dimostrando il potenziale per la crescita orientata unidirezionalmente dei grani di TMD. Nonostante questi risultati, i tentativi riusciti riguardanti la crescita di cristalli singoli TMD monostrato su scala wafer su substrati di Au rimangono molto limitati21,22. Nel frattempo, la crescita guidata dal bordo graduale dei TMD monocristallini è stata esplorata anche su substrati isolanti di zaffiro23,24,25,26. In particolare, monostrati monocristallini di MoS2 e WS2 su scala di pollici sono stati ottenuti su substrati di zaffiro piano CA e A, in cui la nucleazione di MoS2 e WS2 avviene lungo i bordi del gradino <10\(\bar{1}\)0> di zaffiro, dimostrando ulteriormente l'effetto dei bordi del gradino sull'allineamento dei domini TMD. Tuttavia, la direzione del bordo del gradino sullo zaffiro dipende fortemente dalla direzione del taglio errato ed è piuttosto difficile mantenere un angolo di taglio fisso con una precisione così elevata (ad esempio, 1°) su una scala in pollici.